واکنش های انتقال بار برخوردی (CCTRs) به طور گسترده در محیط های پیچیده فاز گاز مانند محیط بین ستاره ای، اتمسفر سیاره ای، و پلاسما و غیره یافت می شود. بررسی مکانیسم های CCTR ها در سطح مولکولی از نظر علمی برای تجزیه و تحلیل تکامل ماده و فرآیندهای انتقال انرژی مهم است. در این محیطهای پیچیده فاز گازی. مطالعات تجربی و نظری در نیم قرن گذشته با این حال، دانش مکانیزم انتقال بار در سطح مولکولی این سیستم مدل به دلیل اختلاف نظر بین مطالعات تجربی مختلف و عدم توافق بین محاسبات تجربی و نظری محدود است. این به دلیل قدرت تفکیک نسبتا کم انرژی کاوش محصول در آزمایشات قبلی است که به دست آوردن توزیع حالت کوانتومی محصولات واکنش را دشوار می کند. در آزمایشهای قبلی، پرتوهای یونی واکنشدهنده دارای هر دو حالت کوانتومی مدار چرخشی یونهای Ar به علاوه، یعنی حالت پایه Ar پلاس (2P3/2) و حالت برانگیخته Ar به علاوه (2P1/2) بودند، که تشخیص بین آنها را دشوار میکرد. حالت های مختلف اسپین مداری یون های Ar به اضافه سهم نسبی محصولات واکنش.
گروه گائو هونگ، محققی در آزمایشگاه دینامیک واکنش مولکولی، موسسه شیمی، آکادمی علوم چین، به طور مستقل یک دستگاه پرتو متقاطع یون مولکول انتخابی حالت کوانتومی را طراحی و ساخت. وضوح انرژی آن به سطح پیشرو در ابزارهای مشابه در جهان می رسد. این اولین مطالعه ای است که از یونیزاسیون لیزری برای تهیه پرتوهای یون پالسی با خلوص بالا در حالت های کوانتومی خاص استفاده می کند. انرژی جنبشی پرتو یونی به طور پیوسته در محدوده 1.{5}}.0 eV، با انتشار انرژی جنبشی 150-300 meV قابل تنظیم است. در همین حال، تیم یک سیستم تصویربرداری با سرعت یون سه بعدی طراحی کرد که می تواند به طور همزمان فوکوس سرعت و فوکوس زمانی یون های محصول را با وضوح سرعت تا 1.5 درصد تشخیص دهد.
اخیرا، این تیم پیشرفت مهمی در مطالعه واکنش انتقال بار انتخاب شده توسط حالت اسپین مدار Ar plus (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 plus (v', J') داشته است. در این مطالعه، یک پرتو یون پالسی Ar plus (2P3/2) در حالت پایه مدار اسپین با خلوص بهتر از 97 درصد با استفاده از روش یونیزاسیون چند فوتونی تقویتشده با تشدید تهیه شد. پرتو یونی پس از کاهش سرعت به مرکز واکنش می رسد، با پرتو مولکولی اولتراسونیک N2 عمود بر هم می گذرد و تحت یک واکنش انتقال بار قرار می گیرد. توزیع سرعت سه بعدی محصول واکنش N2 به علاوه یون ها دقیقاً توسط یک دستگاه تصویربرداری سرعت یون سه بعدی اندازه گیری شد. این آزمایش بهترین تصاویر پراکندگی را تا به امروز به دست آورد (شکل a) و برای اولین بار، توزیع ارتعاشی و تراندینامیکی محصول N2 به علاوه یون ها و همبستگی آنها با زاویه پراکندگی به دقت اندازه گیری شد. پروفسور Hua Guo و دکتر Dandan Lu از دانشگاه نیومکزیکو، ایالات متحده، محاسبات پرش سطح مسیر تمام بعدی را بر روی سیستم واکنش انجام دادند. محاسبات به یک توافق نیمه کمی با نتایج تجربی رسیدند و برای اولین بار مکانیسم انتقال بار وابسته به دینامیک ارتعاشی محصول قوی واکنش را نشان دادند (شکل bd). نشان داده شده است که واکنش دارای دو مکانیسم انتقال بار کاملاً متفاوت به طور همزمان است. یکی مکانیسم کلاسیک انتقال بار هارپون است که توسط فعل و انفعالات دوربرد تعیین می شود، که عمدتاً در کانال محصول N2 plus (v'= 1) رخ می دهد. یون های N2 به علاوه تولید شده توسط این فرآیند در ناحیه پراکندگی رو به جلو متمرکز شده و تحریک چرخشی کمی دارند (شکل ج). مکانیسم دیگر نقش مهمی در کانال محصول N2 plus (v'= 2) دارد. محصولات کانال عمدتاً در ناحیه رو به جلو توزیع شدهاند، اما تحریک چرخشی بالایی دارند (شکل d)، که با پیشبینیهای مدل کلاسیک برخورد کره سخت ناسازگار است. محاسبات نظری نشان میدهد که این یک فرآیند پراکندگی شکوه برخورد سخت (HCLS) است که ناشی از تعادل ظریف بین پتانسیلهای دافعه دوربرد و دوربرد دو مولکول واکنشدهنده است، که اولین بار است که دانشمندان یک پراکندگی منفرد را مشاهده میکنند. مکانیسم در واکنش انتقال بار
این کار مطالعه جنبشی انتقال بار برخوردی از حالت کوانتومی به حالت کوانتومی را محقق میکند و بحث طولانی مدت در مطالعه واکنش انتقال بار کلاسیک Ar به علاوه N2 → Ar به علاوه N2 پلاس را روشن میکند. نتایج تحقیق مربوطه در Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s{5}}y) منتشر شد. این کار تحقیقاتی توسط آکادمی علوم چین، بنیاد علوم طبیعی پکن و مرکز تحقیقات ملی علوم مولکولی در پکن حمایت شد.
ICC و دیگران در مطالعه واکنشهای انتقال بار با انتخاب حالت مدار چرخشی پیشرفت کردند
(الف) نمودار پراکندگی حاصلضرب N2 بعلاوه، (ب) توزیعهای حالت کوانتومی دورانی محاسبهشده نظری سطوح مختلف انرژی ارتعاشی N2 پلاس و نمودارهای همبستگی تحریکهای دورانی در مقابل زوایای پراکندگی برای v'= 1 (c) و v′=2 (د) سطوح انرژی ارتعاشی N2 + .
