اخیراً، یک تیم تحقیقاتی از آزمایشگاه کلیدی دولتی فیزیک لیزر میدان قوی، موسسه تحقیقات دقیق نوری و مکانیکی شانگهای (SIPMR)، آکادمی علوم چین (CAS)، در تغییر فرکانس هارمونیکهای مرتبه زوج پیشرفت کرده است. تک لایه MoS2 که توسط لیزر میدان قوی هدایت می شود. نتایج در Optics Express تحت عنوان "تغییر فرکانس تولید هارمونیک بالا مرتبه زوج در تک لایه MoS2" منتشر شده است.
تابش با هارمونیک بالا در مواد جامد یک تکنیک طیفسنجی مهم برای بررسی خواص اساسی ماده است و با موفقیت برای بازسازی ساختار نوار انرژی کریستالها، بررسی انحنای بری و تشخیص انتقالهای فاز توپولوژیکی استفاده شده است. در سالهای اخیر، مواد لایهای دوبعدی مورد توجه زیادی قرار گرفتهاند و فرصتهای جدیدی را برای مطالعات بیشتر در مورد تولید هارمونیک بالا به ارمغان آوردهاند. از آنجایی که مواد تنها یک یا چند لایه اتمی ضخامت دارند، مقیاس فضایی آنها بسیار کوچکتر از طول موج لیزر محرک است و این مزیت را برای جلوگیری موثر از اثرات انتقال غیرخطی به ارمغان می آورد، بنابراین آنها را به مواد ایده آل برای مطالعه میدان لیزر تبدیل می کند. دینامیک فوق سریع هدایت شده در میان آنها، دی سولفید مولیبدن تک لایه (MoS2) به دلیل ساختار غیر مرکز متقارن و غیر خطی بودن آن، توجه بسیاری را از سوی محققان به خود جلب کرده است. تیم تحقیقاتی حاضر [Opt. Express 29, 4830 (2021)] در طیف HHG MoS2 مشاهده کرد که هارمونیکهای زوج افزایش غیرعادی از خود نشان میدهند و آن را به تداخلهای طیفی در طول نیمهفتههای مختلف کنترل رابط بری نسبت میدهند. علاوه بر این، تحلیل مسیر کوانتومی نشان میدهد که فاز گشتاور دوقطبی لپتونیک و رابط بری انرژی و تکانه فوتونهای آزاد شده را تعدیل میکنند، اما تاکنون هیچ رصد تجربی این موضوع را تایید نکرده است.
این تیم از یک منبع نور لیزر مادون قرمز میانی ساخته شده در آزمایشگاه برای برانگیختن تک لایه MoS2 برای تولید طیف های هارمونیک مرتبه بالا استفاده کرد و دریافت که هنگام هدایت قطبش لیزر در امتداد جهت صندلی، فرکانس مرکزی هارمونیک های مرتبه زوج به طور قابل توجهی تغییر می کند. و انرژی هارمونیک جابهجایی فرکانس نزدیک به انرژی باندگپ تک لایه MoS2 است. علاوه بر این، تغییر فرکانس هارمونیکهای زوج سطوح همسایه در جهت مخالف یافت میشود، یعنی هارمونیک ششم به رنگ قرمز جابهجا میشود در حالی که هارمونیک هشتم به آبی منتقل میشود. بر اساس معادله بلوخ نیمه هادی و محاسبه نقطه زینی مدار الکترون، تیم تحقیقاتی با موفقیت مکانیسم میکروفیزیکی تولید تغییر فرکانس را آشکار کرد و تأیید کرد که پدیده تغییر فرکانس هارمونیکهای زوج عمدتاً از فرآیند پلاریزاسیون بین باندی ناشی میشود. تحلیل نظری بیشتر نشان میدهد که فاز گشتاور دوقطبی پرش و تماس بیلی به طور مشترک ممان و تکانه کامپوزیت جفت الکترون-حفره را تعدیل میکنند، که منجر به تغییر فرکانس فوتونهای آزاد شده در نیمچرخه مجاور میشود. به نوبه خود فرکانس های مرکزی سطوح مختلف هارمونیک را تغییر می دهد و در نهایت باعث ایجاد شش جابجایی قرمز و هشت تغییر آبی در طیف MoS2 می شود. این کار تحقیقاتی نشان میدهد که فاز گشتاور دوقطبی پرش و رابط بری نقش مهمی در پاسخ نوری میدان قوی مواد غیرمتقارن دارند، که به درک اساسی دینامیک حامل فوقسریع در مواد غیرمتقارن کمک میکند.
شکل 1. شبیه سازی شده با طیف هارمونیک بالا مشاهدات تجربی را بازتولید می کند.
شکل 2. (الف) تغییر فرکانس سطوح مختلف طیف های بین باند، (ب) وابستگی جابجایی فرکانس هارمونیک با آزیموت کریستالی.
